Catalytic combustion of volatile organic compunds over BEA zeolite modified with transition metals

Volatile organic compounds (VOCs) released from numerous natural and anthropogenic sources are dangerous for the natural environment and human health. Therefore, it is very important to search for effective methods of their elimination. The aim of this work was to develop active and selective catalysts that would enable the removal of aromatic VOCs at low temperatures. A BEA zeolite support was modified with different amounts of Cu and Mn by adsorption. The synthesized materials were characterized in terms of present crystalline phases (XRD), chemical composition (XRF), textural properties (low-temperature N2 adsorption), acidity (FT-IR), chemical environment of the active phase components (UV-Vis-DR), surface state (XPS) and reducibility (H2-TPR). Moreover, their catalytic activity was tested in the total oxidation of toluene. In the synthesized catalysts, the presence of CuO, Mn2O3 and CuMn2O4 crystalline phases was identified, the content of which depended on the chemical composition. The active phase was deposited over the entire surface of the zeolite, but most of the oxide particles were deposited in the interparticle voids. The introduction of the transition metal resulted in the generation of Lewis acid surface sites, which were formed in greater amounts in the case of the copper materials. Their presence, together with the improvement of redox properties, resulted in a very high activity of Cu-Mn double oxides in the combustion of toluene.

Lotne związki organiczne (LZO) uwalniane z licznych źródeł naturalnych i antropogenicznych stanowią poważne zagrożenie dla środowiska naturalnego i zdrowia człowieka, stąd bardzo istotne staje się poszukiwanie efektywnych metod ich eliminacji. Celem pracy było opracowanie aktywnych i selektywnych katalizatorów, które umożliwiłyby usunięcie aromatycznych LZO w niskich temperaturach. Układy nośnikowe oparto na zeolicie BEA, który na drodze adsorpcji zmodyfikowano różną ilością Cu i Mn. Zsyntetyzowane materiały scharakteryzowano pod kątem obecnych faz krystalicznych (XRD), składu chemicznego (XRF), właściwości teksturalnych (niskotemperaturowa adsorpcja N2), kwasowości (FT-IR), otoczenia chemicznego składników fazy aktywnej (UV-Vis-DR), stanu powierzchni (XPS) oraz redukowalności (H2-TPR). Przebadano ponadto ich aktywność katalityczną w reakcji całkowitego utlenienia toluenu. W badanych katalizatorach zidentyfikowano obecność faz krystalicznych CuO, Mn2O3 i CuMn2O4, których zawartość zależała od składu chemicznego. Faza aktywna została zdeponowana na całej powierzchni zeolitu, jednak większość cząstek tlenkowych ulokowała się w przestrzeniach międzyziarnowych. Wprowadzenie metalu przejściowego skutkowało generowaniem powierzchniowych centrów kwasowych Lewisa, które tworzyły się w większych ilościach w przypadku materiałów miedziowych. Ich obecność wraz z poprawą właściwości redoksowych skutkowało bardzo dużą aktywnością podwójnych tlenków Cu-Mn w dopalaniu toluenu.