Modern catalysts for the DeNOx process on the basis of layered clays.

Tematyka pracy magisterskiej obejmowała syntezę katalizatorów na bazie naturalnego montmorylonitu w celu zastosowania ich w procesie usuwania tlenków azotu z gazów spalinowych (proces DeNOx). Synteza materiałów PILC’s obejmowała wprowadzenie źródła krzemionki (TEOS) w roztworze etanolu, tworzącego charakterystyczne „kuleczki” (SiO2+) - do przestrzeni międzywarstwowych montmorylonitu. Następnie dokonano interkalacji metali przejściowych (Fe/Ti) do materiałów PILC’s w celu wygenerowania ich właściwości katalitycznych. Formy te kondensowały w przestrzeniach międzywarstwowych, co w efekcie doprowadziło do powstania charakterystycznych oligokationów tlenowo-wodorotlenowych wokół obecnych już w materiałach struktur krzemionkowych. Oligokationy uległy przekształceniu do postaci odpowiednich tlenków metali w kolejnym etapie syntezy – kalcynacji.Próbki PILC’s zostały scharakteryzowane pod względem składu chemicznego (SEM-EDS) oraz tekstury (BET). Badania metodą BET zostały przeprowadzone w celu wyznaczenia powierzchni właściwej, porowatości oraz rozkładu wielkości porów. Dokonano ponadto określenia stabilności termicznej zmodyfikowanych katalizatorów metodą rentgenowskiej dyfraktometrii proszkowej (XRD). Próbki zostały poddane testom katalitycznym w celu określenia ich przydatności w procesie selektywnej katalitycznej redukcji tlenku azotu, w obecności amoniaku jako reduktora (NO-SCR), jak również w procesie selektywnego utleniania amoniaku do azotu cząsteczkowego i pary wodnej (NH3ox). Próbki PILC’s charakteryzowały się dużą powierzchnią właściwą, o charakterze kwasowym i porowatością, a ponadto dużą stabilnością termiczną. Materiały interkalowane metalami przejściowymi zostały uznane za efektywne katalizatory w procesie selektywnej redukcji NO z amoniakiem, a ich aktywność oraz selektywność zależy od rodzaju metalu przejściowego jakim zostały one zmodyfikowane.

The studies included synthesis of the catalysts for the DeNOx process based on natural cationic clay – montmorillonite.Synthesis of PILC’s materials consisted of the following steps (1) introduction of silica source (TEOS) into the interlayer space of the clay sample; (2) intercalation transition metals (iron or titanium) into the interlayer space of montmorillonite in order to generate their catalytic properties - during the intercalation, Fe3+ or Ti3+ ions were partially hydrolyzed and deposited onto the silica sol surface; (3) transformation metal species to obtain SiO2-Fe2O3 or SiO2-TiO2 pillared samples by calcination. The PILC’s samples were characterized with respect to their chemical composition (SEM-EDS) and texture (BET). The BET experiments have been carried out to establish the surface area, porosity and distribution of pores diameters. Physicochemical characterization of these materials included X-ray powder diffraction (XRD). XRD experiments were performed in order to determine the basal spacing of the clay.PILC’s material was characterized by high surface area, porosity and the presence of the acidic canters. The obtained PILC’s materials modified with transition metals have been found to be active and selective catalysts for the DeNOx or selective oxygenation of ammonia processes.