Generowanie centrów kwasowych na powierzchni mezoporowatych replik węglowych pod kątem ich zastosowań katalitycznych

Mesoporous carbons containing various amounts of surface acidic sites, with deposited palladium nanoparticles, were investigated as catalysts in the hydrogenation of furfural. The carbon supports prepared by the hard template method, based on SBA-15-type mesoporous silica and silica gel, were modified with noble metal nanoparticles using the reversed microemulsion technique. The synthesized catalysts were characterized by the presence of metallic active phase highly dispersed on the expanded surface of carbon replica. The catalytic tests were carried out at temperature of 35 °C, hydrogen pressure of 6 bar, in a batch reactor in the liquid phase. The most active catalysts were the materials unmodified by the surface oxidation process, reaching the furfural conversion of ca. 85%. Furfuryl alcohol (FA), tetrahydrofurfuryl alcohol (THFA), and 1,2-pentaneodiol (at lower selectivity) were identified as the main reaction products. The surface oxidation, resulting in the increase in a number of accessible surface acidic sites, caused the conversion decrease and simultaneously higher selectivity to FA. The catalysts based on the mesoporous carbon replicas were slightly less active compared to the reference material synthesized using silica gel, but tended to be more resistant to deactivation by the FA polycondensation.

Węgle mezoporowate o różnej zawartości powierzchniowych centrów kwasowych, z naniesionymi nanocząstkami palladu, przebadano w roli katalizatorów reakcji uwodornienia furfuralu. Nośniki węglowe uzyskane metodą twardego odwzorowania z krzemionki mezoporowatej typu SBA-15 oraz żelu krzemionkowego poddano modyfikacji cząstkami metalicznymi przy użyciu metody odwróconej mikroemulsji. Zsyntetyzowane katalizatory cechowały się obecnością mocno zdyspergowanej fazy aktywnej na rozbudowanej powierzchni replik węglowych. Reakcję katalityczną przeprowadzono w temperaturze 35 °C, pod ciśnieniem H2 = 6 bar, w reaktorze zbiornikowym w fazie ciekłej. Najaktywniejsze okazały się materiały nie poddawane procesowi utlenienia powierzchni, osiągając stopień konwersji ok. 85 %. Jako główne produkty reakcji zidentyfikowano alkohol furfurylowy (FA) oraz alkohol tetrahydrofurfurylowy (THFA), zaś w mniejszej ilości 1,2-pentanodiol. Utlenienie powierzchni, a tym samym zwiększenie liczby dostępnych centrów kwasowych, skutkowało obniżeniem stopnia konwersji z równoczesnym wzrostem selektywności do FA. Katalizatory oparte na replikach mezoporowatych były minimalnie mniej aktywne niż materiał referencyjny zsyntetyzowany z żelu krzemionkowego, ale wykazywały mniejszą tendencję do zatruwania powierzchni aktywnej wskutek polikondensacji FA.