Otrzymywanie mezoporowatych nośników CeO2 metodą replikacji strukturalnej szerokoporowatego żelu krzemionkowego

Mesoporous CeO2 oxide was prepared by structural nanoreplication using spherical mesoporous silica (40-75 µm) as a template and cerium nitrate(V) hexahydrate as a cerium source. Two techniques were used to introduce the oxide precursor into the matrix: (i) multiple impregnations of silica by the so-called incipient wetness method with 1.0 M cerium salt solution and (ii) melt infiltration by melting of cerium nitrate in the pores of silica. The obtained materials were thermally treated under optimized conditions. Final mesoporous CeO2 supports were obtained by etching of silica with NaOH solution from calcined sSiO2-CeO2 precursors. Additionally, the effect of the calcination temperature of cerium(V) nitrate on the textural parameters of the resulting CeO2 was investigated. The final CeO2 materials and their precursors were characterized in terms of structure, texture and composition by X-ray diffraction (XRD), low-temperature nitrogen sorption (BET, BJH), fluorescence spectroscopy (XRF) techniques, respectively, while the thermal decomposition of cerium nitrate was analyzed using thermogravimetric (TG) method. The selected oxide supports were impregnated with copper nitrate (10 % wt. Cu) and tested for catalytic activity in the total oxidation of toluene, as a model reaction of volatile organic compounds (VOCs) combustion. The carried out investigations indicated low activity of the catalyst based on mesoporous CuO-modified replica in comparison with the material using calcined cerium nitrate(V) (CeO2-N k500) as support.

Mezoporowaty tlenek CeO2 otrzymano metodą nanoreplikacji strukturalnej z zastosowaniem sferycznej, mezoporowatej krzemionki (40-75 μm) jako szablonu strukturotwórczego oraz heksahydratu azotan(V) ceru jako źródłaceru. Zastosowano dwie techniki wprowadzania prekursora tlenku do matrycy: (i) wielokrotną impregnację krzemionkę tzw. metodą pierwszej wilgotności 1.0 M roztworem soli ceru oraz (ii) infiltrację przez stopienie azotanu ceru w porach krzemionki. Uzyskane materiały poddano obróbce termicznej w zoptymalizowanych warunkach. Finalne mezoporowate nośniki CeO2 uzyskano poprzez wytrawienie krzemionki roztworem NaOH ze skalcynowanych prekursorów sSiO2-CeO2. Dodatkowo zbadano wpływ temperatury kalcynacji azotanu(V) ceru na parametry teksturalne powstałego CeO2. Finalne materiały z CeO2 i ich prekursory scharakteryzowano pod względem struktury, tekstury i składu technikami dyfraktometrii rentgenowskiej (XRD), niskotemperaturowej sorpcji azotu (BET, BJH), spektroskopii fluorescencyjnej (XRF), natomiast rozkład termiczny azotanu ceru analizowano za pomocą metody termograwimetrycznej (TG). Wybrane nośniki zaimpregnowano azotanem miedzi (10% mas. Cu) i przebadano pod kątem aktywności katalitycznej w reakcji całkowitego utleniania toluenu, jako modelowej reakcji dopalania lotnych związków organicznych (LZO/VOCs). Przeprowadzone badania wskazały na niską aktywność katalizatora opartego na mezoporowatej replice zmodyfikowanej CuO w porównaniu do materiału, w których jako nośnik zastosowano skalcynowany azotan(V) ceru (CeO2-N k500).